義理人情に篤く純粋に人助けをすることもある。特に自らの境遇から子を思う母の心、母を思う子の心に弱く、人助けは親子、特に「母親」が絡むときにすることが多い。（『ママだーいすき』で赤ちゃん狐にダイヤを与えて狐一家を助けたり、『きょうふの大ジャンプ』で金メダルを取らないと永久に国外追放される青年に金メダルを取らせるなど）。

また個人から見た印象だろうがガオン曰く、｢遠慮知らずの、恥知らずの、命知らずの、情け知らず｣との事。

これらの点は後述のお嫁さん候補の存在、タイガーやブルル侯爵などゾロリの前に立ちはだかり悪事を働く悪役の存在と共に（ゾロリシリーズにおける）「ゾロリはばいきんまんやドロンボー一味とは違う」と決定づけた遠因でもある。

また、原作では「まほうのへや」、アニメでは第２期以降体が柔らかくなった。

運動神経抜群で特技はいくつもある（例：悪巧み、変装、発明、剣術、運転、催眠術、オナラなど）。

特に凄まじく手先が器用であり、たった一人でガラクタやゴミからメカや乗り物、遊園地までも作ることが出来る。『だいかいじゅう』では10分かそこらで対怪獣兵器を作成しているほど(いずれも怪獣に破壊されたが)。

劇中の活躍から、町（時には国）によっては英雄もしくは犯罪者と言う両極端な評価が成されている（例：悪事を頓挫させられたラグロー市長＆コネハ社長、ゴメス署長と言った体制側の悪党からは当然嫌われ者だが、コレット姫を救われた王様からは王子になって欲しいと望まれるなど、指導者の対応も地域ごとに様々）。

1度警察に逮捕されるも自力で脱獄した事でニュースに取り上げられていた事もあり、原作第15巻の「つかまる!!」以降は指名手配されているが、渡来人と言う立場から来る知名度の低さ、警察関係（特にイヌタクなど）などのゾロリを敵視する者とその関係者（特にエルゼ姫）の理解者の存在、そして悪行以上に善行を積んでいる為、世界的には指名手配されていない。

アニメ版ではゴールデンタイムの放送であることへの配慮から未遂とはいえ犯罪行為を企てたりなど悪人としての描写や「地球最後の日」などオナラでトラブルを解決する以外の下品なシーンは極力カットされ本来の人の良さが強調される描写が多い(『ドラゴン退治』の冒頭でおでん屋のブランから屋台を奪った際も彼を脅すことはせず、イシシ達に食べ終わったら屋台を返すように促すなど)。

基本的には打たれ強いが、「天国と地獄」においてはゾロリーヌを案ずるあまりあの世へ渡り、彼女の叱咤激励を受けて自分の目的を思い出して再起するなど、崩れると脆い一面も持っている。

アニメオリジナル展開として、入手したお宝「ブックらこいーた」という本のアイテムを用いて本から発せられる「おやじギャグ」で相手を凍り付かせる技を身に付けている。Eテレ版『もっと！』以降はアニメの著作絡みなのかブックらこいーたは登場せず、ゾロリが直接おやじギャグを披露し、相手を凍り付かせ行動を封じたり、氷柱を作る。

（後に偽物の方ではあるが、ブックらこいーたの一つは「ガオン」が『もっと！』でも所持していた）

子分であるイノシシの双子の山賊、イシシとノシシ、及び妖怪学校の面々からからはゾロリ先生と呼ばれ尊敬されている。

イシシとノシシほどではないが、途轍もない大食いで、好きな食べ物は「海鮮五目焼きそば（辛子付き）」（アニメではイシシと同様にあんぱんが1番の大好物となっている）。

また、惚れっぽい性格でストライクゾーンは著しく広く、下は小学生から上は熟女まで何でもOKで、果てには当時少女だったとはいえ、実母にまで惚れてしまったこともある。美女を見るたびに目をハートにするのは最早お決まりの展開であるが、良い雰囲気になっても何らかの理由で失恋することが多く、場合によってはその人の幸せを考え、ゾロリ自ら潔く身を引くこともある。

女装をしたこともあるが、相手に惚れられたことがあり、次第に自分の美しくなった姿を見てあやうく本当の女性になりきってしまった事もある(原作第19巻『けっこんする⁉︎』)。その時のゾロリの一人称は「あたし」、アニメ版において時々は「ボクちゃん」。

ちなみに女装に関してだが、『ほうれんそうマン』時代では相手にドン引きされていたため、その時に比べてかなり上達したとも言える。

なお、青年として描写されながら年齢は120歳を超えており（これは「ほうれんそうマン」での設定で現在も続いているかは不明）、この世界のキツネはかなり長生きな種族らしい。アニメ版「きょうふのあくま」では、8000年は生きたいとも発言していた。

ちなみにママの遺言はなぜか「100才になったら卵を100個食べるのよ（ほうれんそうマン第1巻より）」と変わった言葉を遺している。結局たまご集めは失敗に終わったが。

俺様のチョ～素敵な衣装だぞ

普段は三度笠に縞の合羽と言う渋い服装であるが、「かいけつゾロリ」として活動するときは緑で「ZZ」と入った青い衣装と黄色いラインの入ったオレンジ色のブーツ、裏地は赤の黒マント（「ほうれんそうマン」の頃は、表裏共に黒で裾はギザギザだった）、赤のラインの入った黒帽子、怪盗の様なマスクを着用する。コスチュームなので強い力は発揮は出来ないものの、敵の攻撃をかわすためにも、この衣装になることが多い。

この衣装は、アニメオリジナルであるものの「ZZのひみつ」にて、ゾロリーヌが大学時代で作った物と判明された(まだZZのマークはなかった。ちなみに文化祭の時に作った物でゾロンド・ロンが着ていた)。

テレ朝版2期の「きょうふのモテモテデザイナー」では、ゾロリーヌがその服を作る回想が登場する。

原作の「ママだーすき」では、七五三の写真にて、子供の頃のゾロリが着ていた。

ちなみにゾロリシリーズで最初の「ドラゴンたいじ」ではアーサーから奪った鎧を着用していたので怪傑衣装にならなかったりする（アニメ版では着替えている）。

俺様の可愛いお嫁さん候補を紹介するぜ！

・すみれちゃん

『ほうれんそうマン』シリーズのヒロイン。ウサギの女の子。

本人はほうれんそうマンに恋している。

催眠術をかけて結婚式を執り行おうとするが、彼女は術にかかってなお本当に好きな相手を忘れなかったため、失敗に終わる。

この陰謀の失敗が、ゾロリが武者修行の旅に出るきっかけとなり、ひいては『かいけつゾロリ』シリーズの始まりとなった。

・エルゼ姫

レバンナ王国の王女。

アーサーとの結婚式の際にドラゴンにさらわれてしまうが実はエルゼをお嫁さんにしようともくろむゾロリのマッチポンプによるものでドラゴンもイシシとノシシが操縦する機械仕掛けのもの。

それらの秘密をアーサーに暴かれ作戦は失敗。その後アーサーと結ばれる。しかしゾロリをそこまで嫌悪してはいないらしく、自他共に「ライバル」と認められたようでアニメ版では、主にエルゼが、困ったことがあるとゾロリに助っ人をお願いするなどゾロリを敵視してる者の関係者の中ではゾロリの理解者でもある。

初登場時はお淑やかだったが、結婚してからはアクティブな性格に変貌していき、振り回されるアーサーを見たゾロリは「結婚しなくてよかった」と漏らしている。

・コレット

大魔王サイブス一味に支配された城のお姫様。

サイブスの襲撃を受け、イボガエルの姿にされ眠らされる。

やむなくゾロリのキスで元に戻るはずが元の姿に戻らないためゾロリは怒りだし、見限られてしまう。しかし実際にはキスをして「30分後」(アニメでは3分後)に元に戻るものだった。ゲーム版『かいけつゾロリ　まほうのゆうえんち』のゲーム画面を見る限りでは意外と長身である。

・ミャン王女

ゾロリが体験版を独占していたゲーム、ボケッートモンスター（アニメではパッチリモンスター）のヒロインのお姫様。

モンスターに捕らわれプレイヤーに助けられたらゲーム終了、ゲームが始まればまたモンスターに捕らわれるという生活に嫌気を差しゾロリに裏技を入力させ飛び出してきた。

しかしその後、地道に働くゾロリの姿や、父王に自らの必要性を知らされ元の生活に戻ることを決意。ゲームの世界に入ると2度と戻れなくなるのを理由にゾロリと別れる。しかし、アニメでは第3期で再会している。

実はお嫁さん候補の中で唯一ゾロリと恋愛をしている。

・テイル

タイガー海賊団に襲われていたところをゾロリ達に助けられた考古学者の娘。

髪型はパネルでポンのリップと酷似している。美脚。

父の遺した地図を手に、宝探しをしている。虫と蛇が苦手らしい。父が探していた宝とは水のない荒野の村にもたらす水であった。村の水不足を解消した後は父の意思を継ぎ冒険に出る。

幼いころ母を亡くし、父は旅立つことが多くその境遇はゾロリに似ている。

・ディナ

アニメオリジナルキャラ。恐竜調査隊の紅一点。

仲間とはぐれた際恐竜の卵を見つけ、近くにいたイシシとノシシが卵を食べる話題を出したためゾロリ達を卵泥棒と勘違いし襲い掛かるもすぐに誤解が解ける。実は行方不明になっていた資産家ソール家の娘でもある。また、はぐれたのも、調査達が帰国を余儀なくされたため、恐竜を見つける事を諦めきれなかったためである。水浴びシーンもある。

ある意味お色気担当。無事卵が孵化した後はゴリ丸婦人と子供たちと共におっと島に残ることにした。着用していたゴーグルはゴリ丸の息子に奪われてしまったが返してもらったのだろうか？　余談だが、担当声優である水樹奈々氏はテレビシリーズ版でマルチーヌを演じている。

・若き日のゾロリーヌ

過去の世界で出会った少女時代のゾロリママ。

現代のゾロリーヌと顔立ちが異なっている。

愛称は「ロリー」

得意料理はオムライスでケチャップでキツネ顔を描いている。この頃はデザイナーを目指していた。

時空を超えた主人公が少女時代の母と出会い恋する展開は某SF映画を彷彿とさせる（映画では母が息子に一目惚れするが、こちらでは息子が母に一目惚れする点が異なる）。

反面、自身の父親に当たるであろうゾロンド・ロンに対しては辛辣な態度を取っており、その冒険好き故に妻子を遺して消息を絶ってしまった父に対しての複雑な心情が垣間見える。

・うさぎちゃん

原作に必ず付属する「ゾロリ新聞」の連載漫画「ゾロリちゃん」に登場するヒロイン。本編のヒロインという訳ではないが、ゾロリとデートしたりとゾロリのガールフレンド的な扱いである。やや天然ボケ気味で、ダジャレが大好き。前述のすみれちゃんがモデルではないかと言われている。