大魔王ガルバー
だいまおうがるばー
アクマイザー3
CV：飯塚昭三
アクマ族の悪の勢力を陰から動かしていた黒幕。
第37話でその存在が明かされたが、姿は見せずに声だけの登場となる。
白骨状態だった総師団長のゲベルを自らの力で元の姿に戻し、不滅の盾を与え、その盾に秘められた自らの呪いでアクマイザー3の魂を小さなカプセルに閉じ込め、宇宙に追放した。
超神ビビューン
アクマ族の悪の勢力が壊滅した後、妖怪軍団の支配者となった。
普段は妖怪城に潜み、第24話で遂にその姿を現すが、第26話で実は影武者の大魔王と真の支配者のガルバーの総称だった事が判明した。
ガルバー
CV：納谷悟朗
妖怪軍団の真の支配者。妖怪世界の総統。
緑色のゲル状の肉体に目玉と口があり、無数の触手が生えた不気味な姿をし、落雷を起こす能力を有する。
目玉の発光と同時に爆発を起こす「ガルバー殺人光線」、全身の触手を伸ばして敵を絞め殺す「ガルバー殺人ロープ」、ビビューンの火の玉アタックを打ち破った「火の玉返し」という技を使用する。
第26話でその存在が明かされ、第32話で遂にその姿を見せ、一度倒された大魔王を復活させた。
第35話で大魔王を倒され、最終話（第36話）で自ら三超神に決戦を挑むが、最期は三超神が命を懸けた必殺技「超神アタック」を受け滅び去った（その直後に居城の妖怪城も爆散し、月形圭達は超神の力を失った）。
大魔王
CV：塩見竜介
妖怪軍団の総大将。ガルバーの影武者。
魔力の源であるマントを羽織り、先端に目玉の付いたステッキを武器とし、生きの良い子供の魂が大好物である。
第32話の妖怪ハンニャは彼の有能な愛弟子である。
ステッキの先端の目玉から灼熱の炎を放つ「魔王火炎」、マントを翻す事で強力な落雷を起こす「大魔王地獄火柱」などの技を用いる。
「大魔王ガルバー」と名乗り、各地に封印されている妖怪を復活させ、命令を下していた。
第32話で三超神の「雷撃アタック」を受けた事で一度は倒されるが、ガルバーの力によって復活し、更に「ガルバーマント」という黄金のマントを授けられ、魔力が10倍に高まった。
第35話で三超神に決戦を挑むが、最期は三超神竜巻アタックを受け爆散した。
余談
ガルバー役の納谷氏と超神ビビューン/月村圭役の荒木しげる氏は『仮面ライダーストロンガー』でお互いに共演した経歴がある（納谷氏はブラックサタン大首領（岩石大首領）役、荒木氏は仮面ライダーストロンガー/城茂役）。