冒頭でエリザベスと共にシンガポールの大海賊、サオ・フェンの元を訪れ、海賊長評議会の招集とデイヴィ・ジョーンズ・ロッカーに囚われていたジャックの救出を主張。その後ウィルやエリザベス、乗組員達と共に世界の果てから黄泉の世界へ乗り込み（この時に2度目の死を迎える）、ブラックパール号やジャックと共に現世へと帰還する。ちなみに船長としての主導権を巡ってジャックと小競り合いを繰り返す一幕も。

その後海賊側のリーダー格として一同を率いるまとめ役となり、海賊評議会を招集。ディヴィ・ジョーンズへの対抗策としてカリプソの開放を主張し作戦を実行するもあえなく失敗。その後はフライング・ダッチマンとの最終決戦にも参加し、激闘の最中にウィルとエリザベスの結婚立ち合い人になる。

そして主人公達と共に戦い抜き、ジョーンズ及びベケットを滅ぼす事に成功した。

蘇生の契約を果たした後は再びジャックを出し抜いて港に置き去りにしパール号の船長に返り咲いたが、宝の地図はまんまと切り抜かれていた。

『生命の泉』

16年の間で最悪の海賊・黒ひげによる"海賊の矜持"に反しまくった攻撃でパール号を奪われ、側近や片脚も失い義足になってしまう(ちなみに義足の中にちゃっかりラム酒を仕込んでいる)。

その落とし前をつけるべく英国王に私掠海賊として仕え、似合わない貴族スタイルに変貌。

ジャックから転身を咎められた際に「勝つ側について何が悪い？」と言い返しているが、実は前作『ワールド・エンド』で正反対の立場から発言していたりする（東インド会社との合従連衡を主張し「負ける側についても何の得にもならん。勝つ側につかねば！」と強弁するサオ・フェンに対し「海賊が負ける側か…」と呆れていた）。

捕らえられたジャックと共に生命の泉捜索命令を受け、一個師団を率いて出奔する。途中、スペイン軍と邂逅し怖気づく乗組員を言葉巧みに鼓舞するシーンは彼のカリスマ性がよく表れている。

最終的に黒ひげへの復讐を果たして彼の船と魔剣を手に入れ、再び普通の海賊稼業を再開した。

『最後の海賊』

「俺の宝だ」

10隻の大艦隊を率いる海賊として活動しており、金銀財宝の山に囲まれた優雅な生活をしていた。

しかし、復活したサラザールによっての自身の海賊として地位が危うくなることを悟り、「ポセイドンの槍」を手に入れ彼を倒すべく、ジャックと共闘しパール号を復活させる。

その道中、ジャックと同行していた女性カリーナが自身の実娘であることを知り、激しい動揺と彼女への愛情を覚える。その後、「ポセイドンの墓」のカリーナたちを救出すべく錨に乗って海底へ赴き、その最中彼女に実の父であることを伝える。執念で追いかけてくるサラザールから娘を守るため、最期は優しい笑みを浮かべ、カリーナに上記のセリフを言い残し、サラザールを道連れに海の中に消えていった。

シリーズを通して計3回死んだバルボッサ。一度目は悪の海賊として、二度目は海賊長として、そして三度目は娘を守る父親としての姿で海に消えた。