構成メンバー
星街すいせい
通称【最強のすいせい】。
言わずと知れたホロライブ最強のサイコパス。ホロメンの中でも、彼女を止めることができる者は少ない。
コラボ配信で行われた様々な人狼系ゲームにて嬉々として他者を葬り続けた武功等から、『サイコパすいせい』あるいは『すいコパス』の異名を持つ、生粋のシリアルキラー。
ファンによって製作されたホロライブゲームの中には明らかに彼女を意識したであろう『サイコアックス』という武器が登場するほか、彼女をモデルにして製作されたねんどろいどには『斧を持って笑っているすいちゃんVer.』が存在するなど、とかく『すいせい＝シリアルキラー』のイメージは根強い。
「ホロライブのサイコパスといえば誰?」と問われた場合、まず彼女の名前を挙げる者も多いだろう。
夏色まつり
通称【最凶のまつり】。
犬山たまき主催で行われた『サイコパスVTuber最強決定戦』において、圧倒的な成績で優勝。ホロライブ内のみならず、VTuber界全域にその名を広く知らしめたサイコパスキング。
「犬山たまきの羊水なら飲める」「星川サラの体内に入りたい」といった、狂気的のみならず変態的な発言も多く、「会うたびに夜空メルの胸と尻を触る」「不磨わっとにディープなキスをする（本人曰く「テンション上がって舌入れちゃった」）」など、その凶行から周囲の女性ライバーに怯えられている。
赤井はあと
通称【最狂のはあと】。
「赤井はあと」という人格と「はあちゃま(HAACHAMA)」という人格を併せ持つ、二重人格のサイコパス。二つの人格が混線したときに醸し出される狂気は、まさに恐怖そのもの。
料理にサソリやタランチュラを混入させる『はあちゃまクッキング』は、すべてのホロメンから恐れられている。
戌神ころね
通称【最恐のころね】。
自身の配信において「ファンから、切り落とした指を差し出される」「放送終了時、氷水に漬けておいた指を返す」といった狂気的かつ理解不能な言動を繰り返し、彼女の代名詞とも言える名フレーズ「ゆびゆび～」を生み出した。
スプラトゥーンのプレイ中、先輩である大空スバル相手に執拗かつ徹底的なリスキルを繰り返した結果、『ぶっころね』の異名を獲得。
プライベートでボクシングジムにも通っており、かつてライブ中に披露した華麗なハンドスプリングなどからも判る通り、高い身体能力を有する彼女はホロライブ随一の武闘派としても知られている。
非常に嫉妬深い一面を持つ、いわゆるヤンデレ気質。
ころねすきー(自身のファン)が他のホロメンの配信を視聴しに行くことを決して許さず、場合によっては名指しで圧をかけることも厭わない。また、自身の最愛である猫又おかゆが浮気しているところを目撃した場合、周囲が思わず凍り付くほどの殺気を漏らすことも。
控えメンバー
AZKi
清楚サイコパス。普段は清楚で面倒見の良い彼女だが、ホロライブ移籍後にその片鱗を見せ始めた。ホロ鯖の「RUST」で戦車をひたすら破壊（その時配信枠は取っておらず、他のホロメンの枠や発言によって判明）、「Palworld」でツッパニャンを楽しそうにつるはしで叩く、「Lethal Company」で兎田ぺこらと湊あくあを笑顔で殺害とあげたらキリがない。最近ではヤンデレASMRを披露し、当事者ではないと考えられないような恐ろしいセリフを言って開拓者（自身のファン）を震え上がらせた。上記の星街すいせいと共にイノナカミュージックに所属していた経緯もあり、イノナカミュージックはサイコパスの養成所だったと散々な言われ方をしている。
不知火フレア
隠れサイコパス。ホロライブ内でもしっかり者の常識人として知られているが、時折垣間見せる狂気と残虐性は、香ばしいサイコパスの資質を匂わせている。
沙花叉クロヱ
ポジティブサイコパス。妹に対して偏執的な愛情を見せたり、「無関心よりはちゃんと印象を持ってもらっている」という理由で「嫌われることが嬉しい」といった内容の発言をするなど、彼女もまたサイコパスの資質十分である。
一条莉々華
遅れてやってきたサイコパス。初配信でデスゲーム開催という、華々しい実績と共にデビューを飾ったルーキー。ホロメン同士のプロレスごっこで無双したのち、スバルに「おめぇ強ぇな！」と言われ「はい、私は人を傷つけることを躊躇いませんよ」と発言するなど、ナチュラルに頭のネジが一つ二つ外れている。奇天烈の権化のようならでん（後に常識人と分かったが）や、行動の読めない天然クソガキの奏などの逸材が揃ったReGLOSSにおいて、メンバー内では満場一致で「莉々華が一番頭がおかしい」と評されている。
