主人公（CV：任意）

主人公にしてプレイヤーの分身。星渡りの新人アークス。なお、性別はストーリーに影響しない。前作から引き続き戦闘シーンも描写されており、イベントではソードを使って戦う。選択肢の数は大分減っており、頷いたりして意思表示することが多くなった。
会話イベントではアイナとマノンが中心になっているため影が薄いものの、戦闘シーンではヒーローとして活躍するというコンセプトは前作から変わっていない。演出の都合上、イメージカラーは青。
ストーリーを進めるとセントラルシティのアークスとなり、後に戦闘力の高いアークスで構成された「独立遊撃隊」の一員に抜擢される。
アイナ（CV：諸星すみれ）

本作のヒロイン。15歳。英雄ガロアの娘でアークス見習い。後にセントラルシティ所属のアークスとなる。
日焼けした肌が特徴。使用武器はアサルトライフルの「アイネーロライフル」。
目覚めた主人公が最初に出会った人物。明るく常に前向きな性格だが、戦うことには迷いや怯えを感じることも。
後に経験量を買われアークス教導隊に任命されスタイリッシュに模様替え。初めて人に教える側になり、試行錯誤をしつつ奮闘している。
マノン（CV：宮本侑芽）

もう一人のヒロイン。過去の記憶を持つ星渡りのアークス。使用武器はツインダガー。ロッドは「マノフィーマルテ」。
主人公の降下の半年前にハルファに降下し、エアリオタウンのアークスとなった。クールで慎重な性格だが、好奇心旺盛で新しいものに目がない。後にセントラルシティ所属のアークスとなる。
後にアイナと共にアークス教導隊に任命され衣装替え。それまでの経緯から『人に感謝される』と言う事に慣れておらず、人付き合いは悪くないものの若干ぎこちない所がある。

セントラルシティ

クロフォード（CV：山口勝平）

エアリオの全アークスを統率するセントラルリーダー。26歳。
見た目は優男で、柔和でのほほんとしているが指揮官としては非常に優秀。
ブルーダー（CV：川島得愛）

ベテランアークス。17歳。情に厚く有能な指導教官。星渡り。
キャストの青年。使用武器はパルチザンの「ブルッジスピア」。エアリオリージョンの守護を担当するブルーダー隊を率いており、クロフォードの補佐でもある。
ラン（CV：花守ゆみり）

新人オペレーター。18歳。
主人公らの冒険をサポートする指令室のオペレーター。リューリンたちの後輩に当たる。
裏表がなく明るく前向きな性格で努力家。真面目が行き過ぎて空回ったり天然ボケをすることも。公式マンガ「せんとらるっ!」の主人公。
イメージカラーは青、種族はヒューマン。
リューリン（CV：稲川英里）

ランの先輩オペレーター。敬語でボクっ娘。20歳。
クールで沈着冷静、喋り方も抑揚が少なく、ローテンション系。オペ子４人の中で最も真面目で優秀な為、フォロー役にしてツッコミ役。実は熱いのが苦手。
イメージカラーは緑、種族はニューマン。
オランジェ（CV：清水理沙）

画像は暫定。ランの先輩オペレーター。マイペースでおっとりしたお姉さん系。25歳。
天然ドジっ子な面もあり、トラブルメーカーな所も。ロッサの後輩でリューリンの先輩。人命優先主義で、任務の達成よりも無事な帰還を優先する。
イメージカラーはオレンジ、種族はヒューマン。
ロッサ(CV：鷄冠井美智子）

ランの先輩オペレーター。姉御肌のオレっ娘。
イメージカラーは赤、種族はデューマン。28歳。
ラン、リューリン、オランジェを加えたオペレーター4人組のリーダー的存在かつオペ子歴が最も長い。姉御肌で世話焼きだが、大雑把。案外寂しがり屋らしい。クロフォードのことも苦労人ということで気遣い、負担を少なくしてあげたいと思っている。
タスク「赤いコンテナ」を受注すると破棄してもマップ移動やリログなどで自動的に再受注させられるバグがあるため注意。対策は破棄した後、リューリンやオランジェから別のタスクを受注すればよい。
ちなみに「せんとらるっ!」にて、赤箱の座標確認は本来ならロッサの仕事だったがタスクということにして主人公にやらせたことが判明した。
リアメイ(CV：不明）

アークス訓練教官の肩書を持つ女性キャスト。クラスはテクター。
シティやキャンプで主人公にタスクを提供する。一つ一つの報酬は少なめだが達成するとウィークリータスクでの報酬がもらえるため、新規や低レベル帯の経験値稼ぎには向いている。
リクール(CV：不明）
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新人アークスの少年。所属はエアリオ訓練隊第1班。新米教官となったアイナの下で学ぶ。ダークファルスを倒した英雄である主人公たちを尊敬しており、それだけに突っ走る傾向がある。
ルカ(CV：不明）
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新人アークスの少女。所属はエアリオ訓練隊第1班。新米教官となったアイナの下で学ぶ。礼儀正しく常に敬語だが、リクール相手には巣が出るのかツンした言動を見せることも。

この他、シティの四方の門を守る「セイマー」「トウエン」「ホクシー」「ナンデル（上記画像の女性）」などがいる。ちなみにナンデルは4人の中では一番若いが門番の任期は一番長い。他にも戦技教官も存在する。

イベントNPC

シャンディー(CV：）

アークス特異現象研究員。落ち着いた雰囲気の少女で常に敬語で話す。ハルファ各地で起きている異変について調べている。
登場する度に色々な衣装に着替えているが必ずミニスカートである。
シトレー（CV：）

元気で活発で前向きなボクっ娘。落ち込むことがあっても無理にでもポジティブであろうとする。
小柄な見た目に反して輸送隊員としての責任感は強い。
シェミー(CV：）

アークス技術開発部員。気が弱くいつもおどおどしている女性。武具の開発を担当している。
ペッピーラッピー（CV：）

シトレーの上司（画像右側のお面をかぶった人）。名前の通りラッピーが好きな男性。ラッピーが好きすぎて仕事が手に付かないが、それさえなければすごく優秀。
トラスポ（CV：）
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輸送隊トラックの運転を担当する男性。期間限定クエスト「森林に潜む罠」にて登場し、各地で暴れる大型エネミーの討伐のため主人公たちを運んでくれる。

エアリオタウン

ガロア（CV：三宅健太）

アイナの父親。40歳。西エアリオを守護する英雄。使用武器はパルチザン（見た目は斧）。
エアリオタウンのリーダーでアークスでも五本の指に入る実力者。主人公のことを見込んでいるようで、アークスになってほしいと告げる。
尚、演じる三宅氏は同じくセガのゲーム・『ボーダーブレイク（PS4版）』にて『レックス』と言うキャラを演じているが、同キャラが所属する組織名が『ガロア』であり、更にガロアの軍事部門のリーダーを務めている・ガチムチ寄りの体型と幾つかの類似点が見られるが、狙ったかどうかは不明である。

リテムシティ

ナーデレフ（CV：田所あずさ）

リテムシティの気高きリーダー。24歳。種族は女性ヒューマン。
リテムでも最も戦闘に長けたアークス。ストイックな性格で自分に厳しく、長として常に自己研鑽を怠らない。そのためか女軍人のような威圧的な言動を見せるが、住民たちからの人気は高い。
PSO2esに登場するホルシードと類似点が多い。
ハーディ（CV：森田順平）

ナーデレフに仕える三勇士の一人。54歳。リテムを守る歴戦の老兵。種族は男性キャスト。武器はダブルセイバー。
三勇士の中ではリーダー格であり柔軟な思考の持ち主。ライブではエレキギターとバスクラリネットを使用する。…口はないけど。
レヌス・リテム討伐後は古代文明に興味を抱きマクアド下層の調査に赴く。意外にも自分に合っていると感じ「世が世なら研究者の道もあったかもしれん」と主人公に語っている。
彼を描いたスタンプ「ひらめき」はどちらかと言うと「開眼」って感じ。
ジャリル（CV：谷昌樹）

ナーデレフに仕える三勇士の一人。56歳。種族は男性キャスト。武器はツインダガー。
少々頑固な性格で、目で見たもの以外は信じようとしない。しかし一度気を許せば気さくになり、主人公たちの実力も認めている。ライブではドラムを担当。
モフセン（CV：上田燿司）

ナーデレフに仕える三勇士の一人。52歳。種族は男性キャスト。武器はナックル。
素直で正直な性格。堅物のように見えるが己の非は素直に認めて謝罪する柔軟性を持つなど、ハーディとジャリルを合わせたような性格。ただし向上心と負けん気は強い。ライブではコントラバスを使用する。
初登場時の自己紹介では自らをナーデレフの補佐と名乗ったジャリルに続き「同じく、モフセン！」と発した事にインパクトがあったのか彼を代表するセリフとして扱われている。
ちなみにジャリル・モフセンを描いたスタンプ「腕組み」は彼らが暗転しつつカメラアイを光らせ迫ってくるので圧がスゴい事になっている。
リッス＆ムーラ（CV：なし）

ナーデレフの侍女である女性デューマンの二人組。画像の左側がリッス、右側がムーラ。
リッスは戦闘能力が高く、ナーデレフの侍女というよりは護衛のような立場。クールで無駄を好まない性格だが冷たいわけではない。23歳。
ムーラは侍女らしく細かな気遣いでナーデレフをサポートしている。真面目で礼儀正しい性格。22歳。
二人にはクラスが設定されていないためアークスではない可能性がある。
ちなみに彼女らを描いたスタンプ「以心伝心」の見た目がどうにも…。

クヴァリスロッジ

アークスとしての能力を持つが組織には所属しておらず、協力者の立場として主人公たちを助ける。公式WEB漫画『せんとらるっ！』ではクヴァリスリーダーとして紹介されている。

タイヴァス(CV:梅原裕一郎)

五つ子の長男。イメージカラーは赤。クラスはハンター。
トゥーリ(CV:逢坂良太)

五つ子の次男。イメージカラーは青。クラスはブレイバー。
クールな見た目に反し、硬いロストセントラルへの門をカタナでブッた斬ろうとする辺りかなりの脳筋。
イルマ(CV:松岡禎丞)

五つ子の三男。イメージカラーは黄。クラスはレンジャー。
専門知識を披露する時はかなり早口になり、他の兄弟達はおいてけぼり。付いてこれるのはマノンくらい。
クッカ(CV:入野自由)

五つ子の四男。イメージカラーは緑。クラスはガンナー。
メリ(CV:小原好美)

五つ子の末っ子。イメージカラーは桃。クラスはテクター。
勝ち気で利発な女の子。家族愛が強く、(特に家族問題で)ストレスが貯まるとヒステリックになるときもある。普段は料理など家事を担当しているが、ウォンド片手に大立ち回りするなど戦闘力も高い。
ライサス
五つ子たちの祖父だったクヴァリスリージョンの元リーダー。当時を知る者には「ズバ抜けて強いアークスだった」と語られる。
数年前、ロストセントラルに向かった際に行方不明になっており、捜索隊が組まれたが生存は確認できず、現在では死亡したものとしてロッジの前に墓標が設けられている。
ロストセントラルの端末に孫たちに向けたメッセージを残しており、当時のデータからダークファルスが不安定で真の力を出せていなかったことを掴み、いずれ完全体となって現れるのではないかと危惧していることを伝えた。そしてダークファルスを倒す方法を見つけてほしいと頼むと同時に、最期まで親代わりになってあげられなかったことを詫び、いつまでも兄妹で仲良く過ごしてほしいと告げた。

スティアリージョン

グレン（CV：津田健次郎）

先遣隊の隊長（画像左側）。25歳。寡黙だが勇敢な男性。
寡黙だが、行動できるうちは最善を尽くそうとする努力家でもある。方針の違いでクロフォードとはすれ違いが生じていた。
カヌイ（CV：鬼頭明里）

グレンの副官。26歳。冷静沈着で優秀な女性。ストーリーNPCでは初めて登場した女性キャスト。
グレンがあまりにも無口なため、フォローに回り続けている苦労人でもある。
ノロシ（CV：大和田仁美）

先遣隊の隊員。幼い外見をした通信担当。

ネタバレ

その正体は、ドールズの造物主であるリサージェントアークスによって生み出された人工アークス。いずれ訪れる宇宙の脅威スターレスとの戦いに備えて誕生した。

しかし今のアークスでは1000年前のアークスの戦闘力には及ばないため、300年前から多くのアークスが造られていた。

ドールズやダークファルスとは、彼らのフォトンの感応値を戦闘によって高めさせるための仮想敵である。

ハルファの人類種はすべて人工アークスやその子孫であり、投入段階によって世代がある。

第一世代：最初に投入したアークス。クローンではなく1000年前のアークスの遺伝子を人体に移植する実験で生み出されたが、その殆どが実験に耐えられず死亡し現在ではゼフェットだけになっている。
第二世代：アイナ達など現在最も数が多いアークス。かつてクヴァリスで栄えていたが、一度ダークファルスに滅ぼされている。現在のは、その生き残りの子孫。
第三世代：主人公など星渡りと称されるアークスが該当する。最も新しいアークスで、特に入念な調整が施されている。
第四世代：別名「4thクローン」。最強のアークスである主人公のデータを基に生み出され、本来ならばゼフェットの新しい身体になるはずだったのだが……
ルシエラン：マノンやファリアといった、リサージェントアークスの職員またはエージェントとして生産されたタイプ。情緒があまり発達しておらず、無関心で事務的なロボットのような存在。戦闘力は、マノンに関しては第二世代以上。

詳しくはこちらのネタバレを参照。