CV：堀内賢雄
概要
マイナーランドの首領。目の下に隈があり、頬は痩せていると、不健康な印象を感じさせる。
「不幸のメロディ」を奏でて人間界を不幸と悲しみに染め上げることを目的にしている。それに必要な「伝説の楽譜」をメイジャーランドから強奪するために侵攻をかけ、楽譜を奪うことに成功する。だがその侵攻を察知していたメイジャーランドの女王であるアフロディテによって楽譜に記された音符が人間界にばらまかれていたため、奪った楽譜は白紙であった。
メフィストは部下であるセイレーンとトリオ・ザ・マイナーに人間界で音符を回収することを命じたが、アフロディテも部下であるハミィに同じく音符の回収を命じ、こうして本作の物語が始まる。
メフィストは人間界に派遣した部下達とは水面に自分の姿を反映させて連絡を取り合っている。
一人称は「俺」で、王でありながら軽い性格である。
少々間抜けな面が垣間見え、ペロペロキャンディー片手に指令を出すなど、時には滑稽な動きを見せることもあるが、「不幸や悲しみの素晴らしさ」を伝えるためには手段を選ばない、非情な心も併せ持っている。
自身の顎鬚から小人(自身の分身?)を作り出せ、更に、セイレーンやトリオ・ザ・マイナー同様、ネガトーンを生み出す能力も持っている。
正体
その正体はアフロディテの夫であり、調辺アコの父親。調辺音吉は義父にあたる。
元はメイジャーランドの王だったのだが、魔響の森へヒーリングチェストを取り戻しに挑んだ時、悪の力に心を奪われ、マイナーランドを作り上げたのだった。
つまり彼のこれまでの悪行は真の黒幕、ノイズによって操られて実行されたものである。キュアミューズが初めて仮面をとり、それがアコだと気づいて一時は悪のノイズから解放されるが、ノイズにより再び悪に帰る。そして3度目の地上降臨(ネガトーン化による巨大化状態)ではキュアミューズやアフロディテの必死の思いにより、遂に完全に呪縛から解放され、本来の優しい性格に、一人称は本来の「私」に戻った。
その為、ノイズの手先としての正体を表したファルセットは彼をお役御免として「用済み」だと言い放った。
しかし元に戻ると同時に相当な親バカである事が判明してしまう。
それでもアフロディテ曰く、元に戻り「以前より国王らしくなった」らしい…
なお、メフィストの素性を知らされたひびかなは驚愕していたが、メイジャーランド側は殊更隠すつもりはなく、単にハミィが伝え忘れていただけであったらしい(それに関してハミィは「ごめんニャ☆」の一言で済ませたため、一部の視聴者の反感を買うことに)。
劇場版では今度はアフロディテが操られる羽目になっていたが、彼女が解放された後黒幕との戦闘の中で「ワシの妻になにしてくれとんじゃぁあー！」と奮闘しているのを聞いたアフロディテ顔を赤らめている辺り夫婦中は良好であった模様（EDのラブラブっぷりを見るに近いうちにアコに弟が妹が出来る気がしてならない）。
20周年映画では相変わらず親バカぶりは健在で、他作品の歴代プリキュアの協力者達（改心した歴代敵組織の幹部達も含む）は歴代プリキュアを応援しているのに対し、メフィスト自身は娘のキュアミューズだけ応援した様である（その隣にいた妻は夫が何をしていたのかは感づかれていない）。なお、登場はしていないが、『HUGっと!プリキュア』のドクター・トラウム・『ひろがるスカイ!プリキュア』の夕凪夫妻とスカイランドの国王も彼の様にそれぞれ自分達の子だけ応援し、ピーちゃん（ノイズ）・メイジャーランド三銃士（トリオ・ザ・マイナー）・メイジャーランドの人々達も歴代プリキュアを応援したかもしれない（ただ、三銃士に関しては、キュアビートだけ応援した模様）。
余談
ネーミングに関して
劇中ほぼ全てのキャラクターが「音楽」や「音響」関連のキーワードを名前の元ネタとする中、ゲーテの戯曲『ファウスト』や民間伝承に登場する悪魔・メフィストフェレスを元ネタとする彼は、嫁さん共々どこか浮いた印象を持たれがちなところがある。
しかし、フランツ・リストに『メフィスト・ワルツ』と題された楽曲があり、グスタフ・マーラーも交響曲第8番「千人の交響曲」の第2部で（メフィストは登場しないが）『ファウスト』の楽曲試みるなど、辛うじて音楽との関わりはある。
演者について
演じる堀内賢雄氏は前作ハートキャッチプリキュアのコッペ様人間態、花咲空に続き本作で2度目のプリキュアシリーズ出演である。
中盤でメフィストがアコの父親と判明した為、2作連続でプリキュアの家族を演じた事にもなっている。
関連タグ
キュアミューズ 調辺アコ アフロディテ ノイズ(スイートプリキュア♪)
月影博士：同じく闇堕ちしたパパキュア繋がり。こちらは対照的に暗く、悲しい結末となった。
ジェシー・コクラン：中の人&親バカキャラ繋がり。妻子だけでなく、姉一家や友人を大切に想っている。
歴代プリキュアシリーズの父親
メフィスト → トランプ国王（※）
（※）マリー・アンジュの父親であるのだが元々円亜久里（キュアエース）は元々レジーナとの一心同体での同一人物であり、それがマリー・アンジュであったがプシュケーが分裂をした際に分かれてしまった。
