概要
駒王学園で活動するリアス・グレモリーが率いる「グレモリー眷属」の表向きの顔。旧校舎の部屋を部室にして活動している。当初はグレモリー眷属だけのものだったが、後に駒王における様々な勢力（対禍の団等）の拠点となるため、リアスの眷属ではない者も所属している。
メンバーの多くが兵藤家の居候メンバーでもある。
『真』シリーズからはリアスと姫島朱乃の2トップが大学部へ進学したことを受け、兵藤一誠が独立してグレモリー眷属の一部（アーシア・アルジェント、ゼノヴィア・クァルタ、ロスヴァイセ）を自分の眷属に変え、更にレイヴェル・フェニックスやイングヴィルド・レヴィアタンも眷属として加入させて再出発する。
現在、ゼノヴィアとグレモリー眷属のギャスパー・ヴラディは、独立しない形で独自に自分の眷属悪魔を所有している。
メンバー
高等部3年生
| アーシア・アルジェント（声：浅倉杏美） |
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| 神の陣営にいた元シスターで、現在は転生悪魔。19巻から部長で、一誠の眷属の僧侶。それ以前はグレモリー眷属の僧侶。 |
| 木場祐斗（声：野島健児） |
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| 教会に属する聖剣エクスカリバーの元適応候補者で、現在は転生悪魔。グレモリー眷属の騎士で、18巻から副部長。 |
| 兵藤一誠（声：梶裕貴） |
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| 本作の主人公で、元人間の転生悪魔。部員。現在はリアスから独立し、彼女の眷属の一部を自分の眷属にする。元・グレモリー眷属の兵士。 |
| ゼノヴィア・クァルタ（声：種田梨沙） |
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| カトリック教会の元聖剣使いで、現在は転生悪魔。一誠の眷属の騎士（眷属持ちの王を兼任）で、19巻で生徒会長となり退部。それ以前はグレモリー眷属の騎士。 |
| 紫藤イリナ（声：内田真礼） |
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| 一誠の幼馴染みで、プロテスタント教会の元聖剣使い。現在は天使長ミカエル配下の転生天使で、18巻から入部。 |
高等部2年生
| 塔城小猫（声：竹達彩奈） |
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| 猫又という元妖怪で、現在は転生悪魔。部員で、グレモリー眷属の戦車。 |
| ギャスパー・ヴラディ（声：佐倉綾音） |
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| 人間と吸血鬼の元ハーフで、現在は転生悪魔。部員で、グレモリー眷属の僧侶（眷属持ちの王を兼任）。 |
| レイヴェル・フェニックス（声：西明日香） |
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| フェニックス家の上級悪魔で、兄ライザー・フェニックスの元眷属。10巻から客員として入部、一誠のマネージャー（後に一誠の眷属の僧侶）となる。 |
| イングヴィルド・レヴィアタン（声：なし） |
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| 四大魔王の一角・レヴィアタンの末裔で、現在は転生悪魔。実力者で、一誠の眷属の女王となる。 |
高等部1年生
| ルフェイ・ペンドラゴン（声：篠田みなみ） |
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| 魔法使いの人間で、アーサー・ペンドラゴンの妹。「ヴァーリチーム」のメンバーだが、現在は部員として入部。 |
| ベンニーア・オルクス（声：なし） |
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| 死神オルクスと人間の元ハーフで、現在は転生悪魔。ソーナ・シトリーの眷属だが、部員として入部、一時的に一誠の眷属となる。 |
初等部
大学部1年生
| リアス・グレモリー（声：日笠陽子） |
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| 本作のメインヒロインで、グレモリー家次期当主の上級悪魔。グレモリー眷属を率いる王。18巻まで部長を務め、今は大学部に進学。 |
| 姫島朱乃（声：伊藤静） |
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| 人間と堕天使の元ハーフで、現在は転生悪魔。グレモリー眷属の女王。18巻まで副部長を務め、今は大学部に進学。 |
顧問・仲間
| ロスヴァイセ（声：加隈亜衣） |
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| 主神オーディンに仕えていた元ヴァルキリーで、現在は転生悪魔。部の2代目顧問（教師）で、一誠の眷属の戦車。元・グレモリー眷属の戦車。 |
| アザゼル（声：小山力也） |
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| 堕天使による組織「神の子を見張る者（グリゴリ）」の初代総督。5巻で部の顧問（教師）に就任したが、現在は退職。 |
| 塔城黒歌（声：高橋未奈美） |
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| 小猫の姉である元妖怪で、現在は転生悪魔。「ヴァーリチーム」のメンバーだが、ゼノヴィア・クァルタの眷属の僧侶となる。兵藤家の居候。 |
| オーフィス（声：三森すずこ） |
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| テロリスト集団「禍の団（カオス・ブリゲード）」の元トップ。現在は分身のリリスと共に兵藤家の居候。 |
| エルメンヒルデ・カルンスタイン（声：なし） |
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| カルンスタイン家出身の吸血鬼。現在は兵藤家の居候。 |
